Дальнейшую судьбу Танги определило полотно Дж.де Кирико, которое он случайно увидел в витрине одной из парижских галерей (1923). Будучи самоучкой, сперва просто рисовал в кафе – в манере, близкой романтическому экспрессионизму парижской школы. В 1925 примкнул к движению сюрреалистов, активно участвуя во всех их выставках. Создавал дадаистские коллажи и «автоматические» рисунки, стремясь выразить импульсивный поток сознания.

К концу 1920-х годов нашел свою коронную тему – причудливый пейзаж-«галлюцинацию» с зыбкими пространствами моря или пустыни, заполненными предметной фантастикой биоморфно-геологического рода. Круг этих мотивов окончательно закрепился после путешествия художника по Северной Африке (1930). В колорите картин достаточно мелкие, динамичные и контрастные цветовые пятна сменились со временем более плавной манерой письма.

Приехав незадолго до начала Первой мировой войны в Нью-Йорк, женился на американской художнице-сюрреалистке К.Сейдж (1939) и в 1942 обосновался в Уотербери (шт. Коннектикут).